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故宫院刊 | 温睿、石若瑀、宝力格、赵学锋、贺源、陈港娟:元上都与元中都遗址出土琉璃瓦胎体的检测分析

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元代是中国琉璃瓦制作技术发展的重要时期。为探索元代早期和中期琉璃瓦的制作工艺、水平与特点,本文运用X射线荧光分析仪、X射线衍射仪、偏光显微镜与称重法,对元上都与元中都琉璃瓦胎体的组成成分、显微结构、工艺细节和吸水率进行了测试分析。结果显示,两处遗址出土样品的胎体工艺类似,原料均为北方普通易熔黏土。相较于传统琉璃瓦,元中都遗址样品胎体成分特殊,采用了高Mg黏土,提升了琉璃瓦的品质。这一结论对于研究琉璃瓦烧造工艺的转变具有一定意义,为探索中国琉璃瓦工艺发展史提供一定依据。


元上都与元中都遗址出土
琉璃瓦胎体的检测分析*




温 睿 石若瑀 宝力格 赵学锋

贺 源 陈港娟

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琉璃瓦作为一种低温釉陶类的建筑材料,在我国历史悠久。《魏书·大月氏传》曾记载西域工匠在平城(今山西大同)烧制琉璃瓦[1],这是已知最早关于琉璃瓦的文献记载。在近年来的考古发掘中,北魏[2]、唐代[3]、宋代[4]、辽代[5]、西夏[6]、金代[7]的遗址均有琉璃瓦出土,且都集中在高等级建筑上,如帝王陵墓、都城宫殿和高等级宗教建筑等。至元代,统治者设立官琉璃窑厂以满足营建宫殿的需求[8],并设立琉璃局进行管理,而委官督造制度便肇始于元[9]。扩大琉璃瓦的生产规模,集中各地的优秀工匠进行制作,建立官方生产体系,这一系列举措不仅使得元代在琉璃瓦制作技术上能够汇集前朝的精华,而且为明清琉璃瓦生产技术与制度的发展奠定了基础。目前关于元代琉璃瓦的研究以元大都遗址为主,而对于元上都、元中都遗址出土的琉璃瓦则尚未开展系统性研究。

元上都位于蒙古草原南缘的金莲川(今内蒙古自治区锡林郭勒盟正蓝旗上都河镇东北20千米的闪电河北岸),始建于元宪宗六年(1256),早于元大都的建立,初名开平府。中统四年(1263),忽必烈升开平府为上都,以取代哈拉和林[10]。元中都始建于大德十一年(1307),建造者为元武宗海山,位于元上都与元大都之间的旺兀察都之地(今河北省张家口市张北县县城西北15千米),建造与使用时间较短[11]。元上都与元中都分别是元代早期与中期的都城,二者在城市规划、都城营建等方面都具有重要的研究价值。而遗址出土的琉璃瓦作为都城宫殿营建中的建筑材料,对于探索元代建筑类釉陶的制作水平与工艺有着重要意义。本研究运用现代分析技术对两处遗址出土琉璃瓦胎体的化学组成、物理性能及显微结构等进行分析,研究结果可为了解元代琉璃瓦的制作水平与工艺特点提供科学数据。

一 实验样品及方法

1
实验样品

元上都琉璃瓦样品由元上都遗址管理处提供。样品编号YSD-001YSD-005〔图一、图二〕,共5件。表面施绿色釉,胎釉结合较紧密,砖红色胎体,平均厚度2.4厘米。胎体背面有布纹,经纬线明显。元中都琉璃瓦样品由元中都管理处提供。样品编号为YZD-001YZD-020,共20件。其中,样品YZD-010YZD-011〔图三〕YZD-013〔图四〕为黄色琉璃瓦残块,其余样品为绿色琉璃瓦残块。胎釉结合紧密,淡红色胎体,平均厚度2.5厘米。胎体背面有布纹,经纬线明显。

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左:〔图一〕 元上都遗址样品YSD-002

右:〔图二〕 元上都遗址样品YSD-005

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左:〔图三〕 元中都遗址样品 YZD-011

右:〔图四〕 元中都遗址样品YZD-013

2
实验方法

采用德国BRUKER公司生产的ARTAX 400能量色散型微区X射线荧光分析仪,测试条件均为:锗(Rh)靶,电压30kV,电流900μA,氦气环境,测试时间300s,束斑直径lmm,测试精度为0.01%。以康宁玻璃(corning glass A, B, C, D)为标样,制作标准曲线对被测样品元素含量进行标定。康宁玻璃的主量元素包括:Na2OCaOK2OMgOAl2O3PbOCuOBaO,微量元素包括:Fe2O3TiO2 Sb2O3 MnOSnO2V2O5 ZnO P2O5。元上都、元中都遗址样品用脱脂棉加无水乙醇擦拭表面,放置于样品台直接进行胎体断面的成分测试。

采用日本理学株式会社生产的微区X射线衍射仪(仪器型号Smart Lab)对元上都、元中都遗址出土琉璃瓦胎体粉末进行测试。实验参数:Cu靶,石墨单色器,电压40kV,电流200mA,扫描方式为连续扫描,扫描速度10°/min,狭缝DS=SS=1°,RS=0.15mm

将元上都遗址、元中都遗址的琉璃瓦样品进行切割,磨成厚度为0.03mm的薄片,采用偏光显微镜观察胎体的结构和矿物组成,观察样品的工艺细节特征。

参照GB/T3810.31999《陶瓷砖试验方法第3部分:吸水率、显气孔率、表观相对密度和容重的测定》,采用称重法对部分样品的吸水率进行测定。

二 结果与讨论

(一)琉璃瓦胎体的化学组成与物相组成

实验对琉璃瓦胎体中主次量元素进行了测定,结果见[表一]。元上都样品胎体中SiO2的含量变化范围较小(66.52%-67.92%),Al2O3的含量在13.73%-16.59%之间浮动,SiO2/Al2O3的比值约为3.74-4.40,助熔剂氧化物RxOY(Na2O、MgO、K2O、CaO、TiO2、MnO、Fe2O3)的含量在21.33%-25.75%之间,浮动较小。元中都样品胎体中SiO2的含量变化范围较大(52.84%-67.84%),Al2O3的含量在8.82%-12.22%之间浮动,SiO2/Al2O3的比值约为4.32-7.69,助熔剂氧化物RxOY(Na2O、MgO、K2O、CaO、TiO2、MnO、Fe2O3)的含量在19.94%-38.24%之间,浮动较大。元上都与元中都样品胎体中Fe2O3的平均含量分别是5.12%与5.22%,都在5%左右,组成成分与我国北方地区的琉璃构件胎体成分[12]接近,使用的原料很可能是北方普遍存在的易熔黏土,易成型且有较好的可塑性。

[表一]元上都、 元中都遗址样品胎体的成分 (wt%)

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表中成分数据显示,元上都、元中都样品胎体的助熔剂组成有明显差异,差异主要体现在MgO与CaO的含量上。元中都遗址样品胎体中MgO的平均含量为9.39%,远高于元上都遗址样品中MgO的平均含量3.05%〔图五〕,呈现出高镁的特点。这一特点在新石器时期大溪文化的白陶、浙江桐乡罗家角白陶、内蒙古敖汉旗夏家店上层文化的白陶[13]、明代辽宁地区黄瓦窑遗址琉璃瓦[14]的胎体中也可见到,说明这类胎体的原料中很可能有MgO含量极高的风化产物,像辉石、角闪石、橄榄石、绿泥石等。但有所不同的是,元中都遗址样品胎体中钙含量较高,不属于陶瓷原料中的MgO-Al2O3-SiO2三元体系。如〔图六〕所示,元中都遗址样品中CaO的平均含量(11.23%)远高于元上都遗址样品(2.84%),说明这类胎体原料富含长石、方解石等CaO含量较高的矿物,而CaO的存在能促进胎体中莫来石的形成[15]。琉璃瓦作为高等级建筑上使用的兼具功能性与装饰性的构件,使用量比较大,加上陶质胎体抗压能力较低,因而非常不适于陆路长途运输。从文献记载与考古发现来看,琉璃瓦窑厂的选址一般符合“两个临近”原则:一是临近有大量琉璃瓦使用需求的建设场所;二是临近有丰富琉璃瓦胎体原料的黏土沉积区。元上都与元中都的琉璃瓦生产窑厂目前尚未被发现,但也应该满足以上两个条件。元中都琉璃瓦使用的非常特殊的高镁高钙易熔黏土,则为进一步找寻琉璃瓦生产窑厂提供了线索。

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〔图五〕 元上都、 元中都遗址样品胎体MgO含量箱式图

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〔图六〕 元上都、 元中都遗址样品胎体CaO含量箱式图

通过分析元上都、元中都样品的胎体成分[16],并结合已发表的元大都遗址[17]以及明代不同遗址出土的琉璃瓦胎体[18]的成分数据可知,尽管元上都、大都与中都琉璃瓦胎体的成分差异明显,但在散点图上它们仍然落在同一区域,这说明它们之间的差异相较于它们与明代几个遗址琉璃瓦胎体成分的差异要小〔图七〕。元代三座都城相距不超过300千米,分别位于胡焕庸线两侧,都处在西北季风风成黄土区的边缘,地理与地质条件比较接近。而明中都、南京明故宫与武当山遗址位于淮河与长江流域,黏土沉积成因与元代三座都城所在区域差别很大,造成散点图上各遗址所出样品数据落入不同区域。这也证明琉璃瓦的生产确实是就地取材,成品通常不会进行长距离运输。

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〔图七〕 元明时期不同地区琉璃瓦胎体成分对比图

X射线衍射分析结果表明,元上都样品胎体主要由石英、长石、赤铁矿等矿物组成[表二],元中都样品胎体主要含石英、长石、角闪石、镁橄榄石等矿物[表三]。长石为胎体中CaO与K2O的主要来源,赤铁矿为胎体中Fe2O3的主要来源,角闪石与镁橄榄石为MgO的来源,晶相分析结果与元中都样品胎体Mg含量较高的化学组成相符。历史上胎体Mg含量较高的陶瓷产品以白陶居多,说明高Mg可以一定程度上增加胎体的白度。元上都与元中都样品胎体中Fe含量较多,分别是5.13%与5.22%,在氧化条件下烧造会使得胎体发红,说明制胎黏土并未经过严格的淘洗沉淀。元中都样品与元上都样品相比,胎色明显较浅,这与中都样品MgO含量高有关,浅色胎体更能衬托出鲜艳的釉色,使琉璃瓦的整体效果更好。但琉璃瓦在使用中,胎体不露明,因而刻意通过增加胎体中MgO的含量来提升胎体白度的可能性较小。同时,元中都胎体并没有通过淘洗来减少Fe2O3的含量以获得更浅的胎色,从成本方面考虑,如果想获得更浅的胎色,淘洗要比增加原料中MgO含量容易。所以元中都胎体原料中MgO含量高的原因,更有可能是原料选择存在特殊性,并不能说明是工匠有意为之。

[表二]  元上都琉璃瓦胎体的XRD晶相分析结果

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[表三]  元中都琉璃瓦胎体的XRD晶相分析结果

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(二)琉璃瓦胎体显微结构特征

〔图八,图九]为元中都遗址、元上都遗址样品在正交偏光下的显微照片,〔图十,图十一〕为单偏光下的显微照片。由显微结构可知,元中都遗址样品胎体的矿物组成为石英、长石及火山岩岩屑和少量云母;黏土矿物主要为水云母,呈淡红色、橘红色。元上都遗址样品胎体的矿物组成以长石、石英及部分岩屑和云母为主,并含有少量碳酸盐;黏土矿物为水云母,析出氧化铁。两处遗址胎体中石英颗粒尺寸相对均匀,尺寸较小,说明选择原料时对石英的处理较为精细,符合宋《营造法式》的记载:“造瓦坯用细胶土不含砂者。”长石及岩屑等颗粒物尺寸极小,且分布均匀,黏土矿物之间无明显空隙,反映出原料粉碎精细、烧结程度较高的特点。

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〔图八〕 元中都遗址样品显微照片 (正交偏光)
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故宫院刊 | 温睿、石若瑀、宝力格、赵学锋、贺源、陈港娟:元上都与元中都遗址出土琉璃瓦胎体的检测分析 琉璃瓦 元上都 胎体 元中都遗址 石若瑀 宝力格 赵学锋 陈港娟 温睿 贺源 崇真艺客

〔图十〕 元中都遗址样品显微照片 (单偏光)

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〔图十一〕 元上都遗址样品显微照片 (单偏光)

根据显微照片所见,可将胎体组成成分划分为砂屑、粉砂屑和黏土矿物三类。元中都遗址样品中,胎体由5%-10%的砂屑、35%-40%粉砂屑和50%-55%的黏土矿物组成;砂屑粒径在0.1-2mm之间,多呈次圆状、圆球状和次棱角状,无明显方向性分布;粉屑粒径在0.02-0.1mm之间,多呈棱角状、次棱圆状,少量呈棱角状,无序分布。元上都遗址样品中,胎体由5%-10%砂屑、35%-40%粉砂屑和50%-55%的黏土矿物组成;砂屑粒径在0.1-1.8mm之间,多呈次圆状、圆球状和次棱角状,无序分布;粉屑粒径在0.01-0.1mm之间,多呈棱角状、次棱圆状、棱角状,无序不均匀分布。使用图像处理软件Image Pro 6.0对图片进一步分析处理,得知,在单偏光和正交偏光条件下,石英的比例都在0.008-0.014之间、长石的比例在0.057-0.135之间、黏土的比例在0.093-0.135,长石与石英的比值在5.69-7.25之间。这反映出元上都与元中都的生产原料有相似的地质条件。元上都到元中都直线距离仅170千米,虽然两地的黏土成分有所差别,但黏土沉积成因相似。

综上所述,两处遗址的胎体原料在矿物的颗粒大小、磨圆度、孔隙度方面无明显差别,可见两地所选的生产原料地质条件相似。两处遗址的生产原料均在处理过程中粉碎得较为精细,烧结程度较好,很大程度上提高了原料成型的性能,说明两处遗址样品胎体可能有稳定的制作工艺。

[表四]  元代都城遗址胎体岩矿相像素比

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(三)琉璃瓦胎体纺织品纹研究

将元上都与元中都琉璃瓦样品的纺织品纹纹路置于显微镜下观察(放大倍数为20),发现元上都样品纺织品纹的经纬线为一上一下交织而成〔图十二〕,经线密度9-10根/cm,平均直径0.920mm,纬线密度10-12根/cm,平均直径0.615mm。元中都样品纺织品纹的经纬线同样为一上一下交织而成〔图十三〕,经线密度9-10根/cm,平均直径0.937mm,纬线密度11-12根/cm,平均直径0.633mm。两地所出样品上的纺织品纹经线皆略粗于纬线,不加捻,规格、尺寸相似度较高[表五]。由纹路可知,制作琉璃瓦时所使用的纺织品皆为平纹织物,它比较平整、耐磨、弹性小、没有正反面区别,比较适合琉璃瓦的成型加工。

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〔图十二〕 元上都遗址样品YSD-001

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纺织品纹路的高度相似,说明在元代早期至中期,琉璃瓦胎体成型过程中所使用的纺织品是类似的,成型流程及所用材料遵循了一定的规制[19]

[表五]  元上都与元中都遗址样品的纺织品纹经纬线数据

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(四)琉璃瓦胎体吸水率

[表六]所示,元上都遗址样品胎体吸水率在19.71%-21.62%之间,平均值为20.66%。元中都遗址样品胎体吸水率在17.68%-18.55%之间,平均值为18.16%。元中都样品的吸水率低于元上都样品,更接近于瓷胎的吸水率标准。

[表六]  元上都与元中都遗址样品胎体吸水率

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从元明清不同遗址琉璃瓦样品的吸水率〔图十四〕来看,元上都遗址样品胎体的平均吸水率高于20%,更接近于元大都遗址样品,而元中都遗址样品胎体的平均吸水率低于元代早期水平,更接近于明代琉璃瓦胎体的平均吸水率。此外,从元代到明代,胎体吸水率有明显的系统性降低,说明胎体更加致密。在窑炉结构没有明显变化的情况下,胎体之所以能够更加致密,可能是由于制作工艺及质量控制有了提升,而元中都正处于这个质量提升的起始阶段。

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〔图十四〕 元明清琉璃瓦样品胎体平均吸水率柱状图


三 结论

通过对元上都与元中都琉璃瓦样品的分析检测,可知其胎体原料皆为北方普通易熔黏土,在处理方面相似度高,烧结程度较好,且胎体上的纺织品纹较为相似,反映出两地在对胎体原料处理与制作成型上有稳定工艺。

元中都样品的MgO含量远高于元上都样品,可能是采用了高镁黏土,这样的成分特点在琉璃瓦胎体的成分体系中较为特殊,一定程度上提高了琉璃瓦的呈色效果,但这不能说明是工匠有意为之。两处遗址样品在吸水率方面存在差异,元中都遗址样品平均吸水率低于元上都遗址样品,反映出元中都是元代至明代琉璃瓦胎体工艺进步阶段中重要的一环。


致谢:中国人民大学历史学院考古文博系魏坚教授、西北大学地质学系秦江峰教授、西北大学文化遗产学院孙丽娟老师曾对论文中的学术问题进行指导,在此表示衷心的感谢。


[作者单位:温睿、石若瑀、贺源,西北大学文化遗产研究与保护技术教育部重点实验室;

宝力格,锡林郭勒盟元上都文化遗产管理局;

赵学锋,河北省张北县元中都遗址保护区管理处;

陈港娟,西北大学文化遗产研究与保护技术教育部重点实验室、北京大学考古文博学院]

(责任编辑:盛 洁)


* 本文为国家自然科学基金(项目编号:11575142)、西北大学文化遗产学院研究生自主创新项目(项目编号:2020wyycy-10)的部分研究成果。
[1]《魏书》卷一〇二,页一〇七一,清乾隆武英殿刻本。
[2]《大同将建北魏寺庙遗址博物馆再现郦道元笔下云冈胜景》,《山西青年报》2011年。
[3]中国社科院考古研究所西安唐城工作队:《唐大明宫含元殿遗址1995-1996年发掘报告》,《考古学报》1997年第3期。
[4]开封市博物馆:《开封铁塔》,《中原文物》1997年第2期。
[5]董新林、塔拉、肖淮雁、康立君:《内蒙古巴林左旗辽代祖陵陵园遗址》,《考古》2009年7期。
[6]宁夏回族自治区博物馆:《西夏六号陵发掘简报》,《文物》1978年第8期。
[7]黑龙江省文物考古研究所:《哈尔滨市阿城区金上京皇城西部建筑址2015年发掘简报》,《考古》2017年第6期。
[8](元)苏天爵:《国朝文类》卷四二,四部丛刊景元至正本。
[9]王光尧:《中国古代官窑制度》页102,紫禁城出版社,2004年。
[10]魏坚:《元上都》页305,中国大百科全书出版社,2008年。
[11]河北省文物研究所:《元中都1998-2003年发掘报告》页111,文物出版社,2012年。
[12]段鸿莺、丁银忠、梁国立、窦一村、苗建民:《我国古代建筑琉璃构件胎体化学组成及工艺研究》,《中国陶瓷》2011年第4期。
[13]李家治:《中国科学技术史·陶瓷卷》页32,科学出版社,1998年。
[14]康葆强、段鸿莺、丁银忠、李合、苗建民等:《黄瓦窑琉璃构件胎釉原料及烧制工艺研究》,《南方文物》2009年第3期。
[15]李国桢、郭演仪:《历代定窑白瓷的研究》页141-148,科学出版社,1987年。
[16]对主次量元素Na2O、MgO、A12O3、SiO2、K2O、CaO、TiO2、MnO、Fe2O3的含量采用主成分分析,提取两个因子Factor1和Factor2,累积贡献率64.32%,可以反映出数据的大部分信息。
[17]苗建民、王时伟:《元明清建筑琉璃瓦研究》,《古陶瓷科学技术2005年国际讨论会论文集》,2005年。康葆强、李合、段鸿莺、丁银忠、赵兰、雷勇:《故宫出土元代孔雀蓝釉琉璃瓦的原料及工艺研究》,《故宫学刊》2018年第1期。
[18]杨桂美、杨玉璋、姚政权、张茂林、王志:《凤阳明中都遗址出土琉璃瓦胎体制作工艺研究》,《光谱学与光谱分析》2019年第4期。高超:《明代庞湾武当官窑遗址出土琉璃瓦研究》,安徽大学硕士学位论文,2015年。
[19]元代早、中期的琉璃瓦胎体成型工艺承袭自宋代,并一直延续到明清。参见丁银忠、李合、康葆强、陈铁梅、苗建民:《北京地区明清建筑琉璃构件制作工艺的初步研究》,《故宫学刊》2015年第1期。

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此为温睿、石若瑀、宝力格、赵学锋、贺源、陈港娟《元上都与元中都遗址出土琉璃瓦胎体的检测分析》全文原文刊载于《故宫博物院院刊》2021年第4期。

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《故宫博物院院刊》

出版周期:月刊

国际标准刊号  ISSN 0452-7402

国内统一刊号  CN 11-1202/G2

语种:汉语

开本:16开

国内邮发代号:2-411,国外发行代号:MO101

每期定价:25元

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